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瀬古 典明; 笠井 昇; 玉田 正男; 長谷川 伸; 片貝 秋雄; 須郷 高信*
JAERI-Tech 2004-076, 78 Pages, 2005/01
JAERI-Tech-2004-076.pdf:17.11MB
放射線グラフト重合法を応用した繊維状アミドキシム樹脂の実海域での有用希少金属捕集性能を評価するため、200kgの捕集材を浸漬する試験を1999年9月から開始した。分別溶離試験装置は本試験で実海域に浸漬した捕集材から有用金属を効率よく分別溶離回収する装置であり、むつ事業所内関根浜岸壁に設置した。本装置は海から引き上げた捕集材カセット(290
290160mm)の前処理を行う前処理設備と有用金属を溶離回収する分別溶離設備から構成される。本報告ではこの分別溶離試験装置の設計,製作,設置について記載した。前処理では実海域から引き上げた捕集材カセットを洗浄し、付着した海洋生物や汚泥等の除去を行った。次いで、72個単位で捕集材カセットを溶離ユニット(12101210H1460mm)に充填し、溶離液のリークがないよう不織布をパッキンとして隙間に充填した。分別溶離では溶離ユニットを分別溶離装置内に装填した後、低濃度塩酸溶液(0.01M)でのアルカリ,アルカリ土類金属の除去回収、次いで高濃度塩酸溶液(0.5M)で有用金属(特にウラン)の溶離回収を行った。
豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 雑賀 大輔*; 松尾 啓司*; 佐藤 渉*; et al.
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 5(2), p.45 - 48, 2004/12
フッ化水素酸溶液系での陰イオン交換クロマトグラフィーにおける104番元素ラザホージウムの溶離曲線を、単一原子レベルで初めて測定した。5.4モルフッ化水素酸中での分配係数を溶離曲線のピーク容量から28
6mL/gと決定した。
片貝 秋雄; 笠井 昇; 玉田 正男; 長谷川 伸; 瀬古 典明; 川端 幸哉*; 大沼 謙二*; 武田 隼人*; 須郷 高信
JAERI-Tech 2002-040, 79 Pages, 2002/03
JAERI-Tech-2002-040.pdf:8.62MB
放射線グラフト重合法により作製した有用金属捕集材の性能を実海域で評価するため設置した有用金属捕集材実海域試験装置における捕集工程,溶離工程,捕集及び装置の特性試験結果について記載した。捕集工程では、捕集材カセットを吸着床に充填し、実海域試験装置から20mの深さに係留し、一定期間の係留後、引き上げる。捕集材カセットは、ウラン吸着分布分析を行うため吸着床中のアドレスを明確にした。係留期間中の海水温度,流速,波高を測定した。溶離工程では、係留中に付着した海洋生物を除去した捕集材カセットを溶離ユニットに充填し、分別溶離装置を使用してアルカリ金属と有用金属とを2段階で溶離した。溶離後の捕集材カセットは同装置で再生処理した。溶離した有用金属は分離精製施設へ輸送するため、市販のキレート樹脂に再吸着させた。捕集特性試験では吸着床内のアドレスの違いによる捕集材カセット毎の吸着量の差はほとんど認められなかった。また、捕集材カセット内のウランの層及び面分布は、ほぼ均一であることから、海水のカセット内への流入についてはほぼ一様な特性であることがわかった。また、捕集工程から溶離工程までの一連の特性試験を行った結果、有用金属捕集材実海域試験装置はすべての工程で正常に動作することを確認した。
L.Donnet*; 森田 泰治; 山岸 功; 久保田 益充
JAERI-Research 98-058, 63 Pages, 1998/10
JAERI-Research-98-058.pdf:2.19MB
高レベル廃液の群分離における新分離スキームの可能性を探るため、モルデナイトによる0.5md/L硝酸等の酸性溶液からのセシウムの吸着分離について研究した。バッチ吸着実験において、調べた3種のモルデナイトはほぼ同様の挙動を示した。天然モルデナイトによる0.5md/L硝酸からのCsの吸着では、分配係数1150ml/g、飽和吸着量0.64mmol/gが得られた。天然モルデナイトを用いた元素混合溶液によるカラム吸着実験で、Csは選択的に吸着されることが示され、Cs以外ではモル比で約4%のRbがカラム中に残るのみであった。4md/L硝酸による溶離についても検討し、吸着されたCs及びRbは、カラムより定量的に溶離されることを明らかにした。
M.Schaedel*; W.Bruechle*; E.Jaeger*; B.Schausten*; G.Wirth*; W.Paulus*; R.Guenther*; K.Eberhardt*; J.V.Kratz*; Seibert, A.*; et al.
Radiochimica Acta, 83(3), p.163 - 165, 1998/00
Cm(
Ne,5n)反応で生成する半減期7秒の
Sgの溶液中での化学挙動を陽イオン交換法を用いて調べた。溶離液として0.1M HClを使用し、周期表同族のタングステン(W)と溶離挙動を比較検討した。Wは約60%の収率でカラムから溶離してきたが、Sgの溶離は確認できなかった。これは両者の加水分解速度の違いとして定性的に解釈することができる。この結果をもとに、以前の実験で0.1M HNO
/510
HF系で溶離を確認した化学種は、フッ化物イオンSgO
FあるいはSgOF
と推定することができた。
城 昭典*
PNC TJ6614 97-001, 30 Pages, 1997/03
前年度動燃事業団人形峠事業所において、本研究で提案したプロセスで製造されたイエローケーキ中に基準値以上のチタンが混入してくることが確認されたので、本年度はチタン混入の原因究明とその改善対策を最重要目標として研究を進めた。その結果、チタン(IV)はウラン(VI)より強くメチレンホスホン酸型樹脂(RCSP)に吸着されることが明らかになった。また、RCSPに吸着されたチタン(IV)は、溶離率が30-45%程度と低いものの、ウラン(VI)と同様に炭酸ナトリウムにより溶離されることもわかった。これらの結果により、チタン(IV)とウラン(VI)の性質は類似しており、必然的にチタンがウランに混入してくることがわかった。このためチタン(IV)とウラン(VI)の分別溶離法の開発が必要不可欠であると考え、チタン(IV)が過酸化水素-EDTAと安定な三元錯体を形成することに着目して、過酸化水素-EDTA溶液によるチタン(IV)の溶離を検討し、吸着されたチタン(IV)がほぼ定量的に溶離可能であることを認めた。つぎに、ウラン(VI)とチタン(IV)の分別溶離について検討した。チタン(IV)とウラン(VI)を負荷したRCSPカラムに、酢酸ナトリウム、過酸化水素-EDTA、炭酸ナトリウム、水、塩酸の順に通液した結果、チタン(IV)は過酸化水素-EDTAにより、ウラン(IV)は炭酸ナトリウムにより選択的に溶離され、チタン(IV)とウラン(VI)が分別溶離できることがわかった。ただし、チタン(IV)とウラン(VI)の混合系では各金属の溶離率が減少した。
杉原 陽一郎*; 向井 克之*; 二宮 一朗*
PNC TJ6357 97-001, 40 Pages, 1997/03
ダム廃水に含まれる微量のラジウムを対象として、高選択高性能ラジウム吸着剤の開発を行った。金属担持型の吸着剤数種を調整し、ラジウム吸着性能を比較した結果、従来のTi型吸着剤が最も優れていることが確認された。このためTi型吸着剤の詳細な製造条件の検討を実施した。吸着剤の母体としては、ポーラス型樹脂が廃水の処理速度の面でゲル型樹脂より優れていた。ポーラス型樹脂ベースのTi型吸着剤では、SV40の高流速条件下でも安定したラジウムの除去が可能で、破過容量も7500l/l-R以上であり、従来のゲル型と比べ3倍以上まで増加した。また、Ti型吸着剤を水熱処理することにより、吸着剤の酸安定性が著しく向上することを見出した。この結果、水熱処理した吸着剤の場合、脱離液として希塩酸とアリカリ土類金属塩の混合溶液を使用すると、Tiの溶出が1%以下になりラジウムを選択的に脱離することが可能となった。その他、ラジウムの吸着条件についても検討した結果、無機塩、pH及び通液速度の影響等が明らかとなった。
江川 博明*
PNC TJ6614 93-001, 32 Pages, 1993/03
高品位の可採ウラン量は限られているので、低品位ウラン鉱石資源の経済性、環境問題を考慮した処理プロセス及び廃水処理に係る技術の開発は重要な研究課題である。本研究はその一展開として、低品位ウラン鉱石を酸化雰囲気で硫酸法により加圧浸出して得られた浸出液からのウランの選択的分離・回収プロセスの開発を目的とする。前記浸出液は強酸性であり、ウランの他に多量のニッケル、ヒ素ならびに少量のモリブデン、鉄、アルミニウムなどを含んでいる。昨年度の研究成果を基に、本年度はホスホン酸基を有するキレート樹脂(RCSP)によるウランの分離・精製技術の確立を目的として詳細な検討を行った。また、ホスホン酸基と同様な化学的特性を有する新規なリン酸型樹脂(RGP)の合成を行って検討した。さらに、昨年度検討することができなかった陰イオン交換樹脂及びアルカリ添加沈澱法によるウランと他金属イオンとの分離についても検討した。RCSP、RGPを用いて、カラム操作によりウランの他金属からの分離を検討した結果、RCSP、RGPに浸出液中のヒ素、ニッケルは全く吸着されず、モリブデンは強く吸着された。鉄、アルミニウムは若干量吸着されるが、アルミニウムはより高選択的な金属(例えばウラン)により置換溶出されることが判った。RCSPとRGPではRCSPがより高い破過容量を示すことが認められた。次に、樹脂に吸着されたウランの溶離・回収について検討した。炭酸ナトリウム通液時の二酸化炭素ガス発生を抑制する目的で、まず1M水酸化ナトリウムで樹脂中の水素イオンを中和した後に、0.25M炭酸ナトリウムの通液を行った結果、ウランの回収率はRCSPで69.2%、RGPで72.1%であった。これは、水酸化ナトリウムを通液することでウランは樹脂内部で水酸化ウラニルとして沈着し、炭酸ナトリウムによる溶離・回収が困難になったためと考えられる。次に、水酸化ナトリウム通液を行わず、0.25M炭酸ナトリウムを樹脂容積の5倍量加えカラム中で振りまぜて、水素イオンを中和し、発生する炭酸ガスを除去した後、空間速度(SV)3h-1で吸引し、ひきつづき0.25M炭酸ナトリウム15倍量を通液してウランの溶離を試みた結果、ウランは100%回収できることが明らかになった。モリブデンは炭酸ナトリウム通液初期の段階でほぼ100%溶離(ウランと共存している)することが判っ
江川 博明*
PNC TJ6614 92-001, 20 Pages, 1992/03
カナダ産ウラン鉱石酸浸出液中のウランを分離・回収するプロセスの開発を目的として、大過剰のニッケル及びヒ素の共存下においてウランを選択的に吸着するキレート樹脂の開発を行った。前記酸浸出液の液性等を考慮し、本研究室における従来の研究成果を基に、巨大網状構造(MR型)を有するスチレン-ジビニルベンゼン球状共重合体(RS)にホスフィン酸基およびホスホン酸基を導入したキレート樹脂を合成した。ホスフィン酸基を有する樹脂RSPはRSを無水塩化アルミニウム存在下三塩化リンと反応させ加水分解して合成し、ホスホン酸基を持つ樹脂RSPOはRSPのホスフィン酸基を硝酸で酸化して合成した。またRSにメチレン基を介してホスホン酸基が結合した構造の樹脂RCSPは、RSをクロロメチル化したのち、無水塩化アルミニウム存在下三塩化リンと反応させ加水分解して合成した。これらの樹脂を充填したカラムに、カナダ産ウラン鉱石酸浸出液を通液した場合、ウランとモリブデンは各樹脂に強く吸着されるがニッケルとヒ素は殆ど吸着されないことが判った。すなわち、酸性度の調製など特別な前処理なしで、カラムへの通液のみによりウランをニッケルとヒ素から分離可能である。ウランの破過吸着容量はRSP
RSPORCSPの順に増大した。また吸着されたウランとモリブデンの分離も容易である。1M水酸化ナトリウム溶液を通液すれば、モリブデンのみが迅速かつ定量的に溶離される。一方、ウランは0.2M炭酸ナトリウム溶液または1M塩酸溶液で溶離可能である。しかしこの条件ではまだウランの回収が定量的ではないので、最適溶離条件の探索が必要である。比較の目的で、代表的な強酸性陽イオン交換樹脂SP120(MR型)及びSK104(ゲル型)による同様の検討を行ったが、ウランの選択的分離は不可能であった。 以上本年度は、本研究で開発したキレート樹脂、特にRCSPがカナダ産ウラン鉱石酸浸出液中ウランの高選択的分離・回収に有効に利用できることが明かになった。
木村 貴海; 吾勝 常勲
Solvent Extraction 1990, p.723 - 728, 1992/00
核燃料サイクルにおけるアクチニド元素の分離分析、除染、濃縮及び回収を目的として、二座配位抽出剤-硝酸系抽出クロマトグラフ法の応用を検討した。DHDECMP/XAD-4樹脂カラムにおけるNp、Am、Cm及びFPの溶離挙動、及びTBP、DHDECMP、O
D[iB]CMPOの単独または混合溶媒を担持した樹脂へのIII、IV、VI価のアクチニド元素の抽出挙動について報告する。
system, II; Characteristics of the DHDECMP/XAD-4 resin on separation of trivalent actinide elements木村 貴海; 吾勝 常勲
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 149(1), p.25 - 34, 1991/00
被引用回数：10 パーセンタイル：72.11(Chemistry, Analytical)DHDECMP-硝酸系抽出クロマトグラフ法によるIII価のアクチニド元素の分離におけるDHDECMP/XAD-4樹脂の特性を検討した。Ceを代用元素としてバッチ法及びカラム法によりDHDECMP/XAD-4樹脂の抽出容量を測定した。さらに、DHDECMP/XAD-4カラムにおけるAm、Cm、Cf及びFPの溶離挙動を調べ、ランタニド元素を除くFPはIII価のアクチニド元素から分離できること、III価のアクチニド元素及びランタニド元素の分配比はCe
AmPmCmCfEuの順であること、及びAmとCmはほぼ定量的に相互分離できることなどを明らかにした。
-hydroxyisobutyric acid久保田 益充
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 48(12), p.3603 - 3607, 1975/12
被引用回数：0Luを陽イオン交換樹脂から-ヒドロキシイソラク酸を用いて溶離する際の流速,温度,Luのカラム分配係数および量などの変化による溶離曲線の変化について調べた。溶離曲線が正規分布曲線と一致する流速は溶離剤の濃度が0.14Mのとき40cmh
,0.12Mのとき60cmh,0.10Mのとき120cmh以下であった。この関係はLuの量が200
gcm
以下の場合に成立した。流速にともなって変化する理論段数1段当りの高さを溶離曲線の位置と幅から求め、この値をGlueckaufの理論式に適用してLuイオンの樹脂中および溶液中の拡散係数を求めたところ、それぞれ2.610
-6.410
``cm5および4.210
cm5となった。ここで''はLuのカラム分配係数である。これらの関係を使用すればLuのカラム分配係数が2から20の範囲で温度や流速が変化する時の溶離曲線を求めることができる。
佐々木 昇司*; 金丸 亮太*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 瀬古 典明
no journal, ,
公共用水域の富栄養化による水質汚染防止、及び、メトヘモグロビン血症などの人体への健康被害を予防する観点から、産業排水,生活排水、及び、飲料用地下水から効率よく硝酸イオンを除去する技術の開発が望まれている。本研究では、硝酸イオンに高い選択性を有する強塩基性イオン交換繊維の開発、並びに、硝酸イオンの吸脱着挙動を詳細に検討した。目的のイオン交換繊維は、ポリオレフィン繊維へのクロロメチルスチレンのグラフト重合、及び、アミノ化処理により作製した。トリアリルアミン型繊維を用いて硝酸イオンの吸着/溶離試験を検討した結果、一般的な水処理速度の15倍の処理速度でも、効率的に硝酸イオンを吸脱着することが可能であり、硝酸イオン吸着量は0.68mmol-NO/gであった。また、処理速度にかかわらず、繊維体積の70倍の0.2M NaClを通液することにより吸着した硝酸イオンを100%溶離することが可能であることが分かった。さらに、硝酸イオンの吸着量に及ぼすアンモニウム基のアルキル鎖長の影響について検討した結果、アルキル鎖長が「n=4」のトリブチルアミンを用いた場合、吸着量が最大(0.828mmol-NO/g)となることを見出した。
福田 裕平; 荒井 陽一; 菅沼 隆; 比内 浩; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 野村 和則
no journal, ,
福島第一原子力発電所の多核種除去設備から発生する汚染水処理二次廃棄物の処理・処分方法を検討するために、放射能分析を行う必要がある。放射能および
放射能分析を行うためには、分析前処理として二次廃棄物の溶液化が必須となる。そのため、多核種除去設備で使用されている吸着材の一種であるキレート樹脂を対象に、キレート樹脂の除去対象元素(Co)等を吸着させた模擬廃棄物を調製し、加熱処理-酸溶解法および溶離法の2種類の分析前処理(溶液化)方法について、適用性を検討した。加熱処理-酸溶解法では、Coはほぼ回収することができたが、Ruは揮発によって回収率が低くなる結果となった。溶離法では、模擬廃棄物に吸着させた4元素をおおよそ回収することができた。加熱処理-酸溶解法、溶離法どちらの方法についてもRu以外の元素については適用性を確認することができた。
竹内 正行; 渡部 創; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
MA/Ln分離用に開発されている抽出剤TPDNを対象に、抽出クロマトグラフィー法への適用性を評価するために、バッチ試験によるAmの吸着溶離挙動を評価した。また、
線によって放射線劣化した吸着材についても同様の評価を行った。高レベル放射性廃液の希釈液を用いた試験の結果から、非照射条件ではAmのみが選択的に分離可能であることが確認できたが、放射線劣化した吸着材では希土類元素のEuの同伴が認められた。この原因としては、2-pyridinecarboxaldehydeを主とする放射線劣化生成物の影響と考えられる。今後は吸着材劣化物と吸着溶離性能の関係を詳細に評価し、カラム試験を通じてフローシートの最適化を進める計画である。
